La temporada siguiente comenzó con la Ronda de play-off de la Europa League, que opuso el Napoli con el Elfsborg sueco: los partenopeos pasaron la ronda con dos victorias (1:0 en Nápoles y 0:2 en Borås). La temporada oficial comenzó el 16 de agosto, con una victoria por 3:0 ante la Salernitana en la tercera ronda de la Copa de Italia. Liga Europa, cayó ante el Villarreal en dieciseisavos de final. El 22 de diciembre de 2014, el Napoli se hace con la Supercopa de Italia ante la Juventus de Turín en la final disputada en Catar. El debut en la liga fue en el Estadio Artemio Franchi ante la Fiorentina: Edinson Cavani marcó su primer gol con la camiseta azzurra en la Serie A. En Europa League el Napoli fue el único conjunto italiano en pasar la fase de grupos, pero fue eliminado en los dieciseisavos de final por el Villarreal (el resultado global fue de 1:2). El 15 de mayo de 2011, gracias al empate de 1:1 contra el Inter de Milán, el club obtuvo el tercer lugar en la Serie A 2010/11 con 70 puntos, con lo que aseguró su participación en la Liga de Campeones 2011-12, por primera vez después de 21 años.
En su primera temporada en el banquillo del San Paolo, Ancelotti mantuvo al conjunto napolitano como el principal oponente de la Juventus de Turín en el país transalpino, finalizando en 2ª posición, a 11 puntos del líder. Finalmente, el conjunto napolitano terminó siendo subcampeón de la Serie A, sumando 82 puntos, con Gonzalo Higuaín como máximo goleador. El Napoli siguió creciendo y fue subcampeón de la Serie A 2012/13 con 78 puntos, a 9 de la Juventus, volviendo a clasificarse para la Liga de Campeones después de una gran temporada donde estuvo todas las jornadas en puestos europeos, además de ser el máximo goleador del campeonato. En la Copa Italia el Napoli se coronó campeón por cuarta vez en su historia, batiendo en la final a la hasta entonces invicta Juventus, ganadora del Scudetto, por 2:0, con goles de Cavani y Hamšík. El 11 de diciembre de 2018 el Napoli fue eliminado de la Champions League, aun perdiendo solo un partido y teniendo 9 puntos como el Liverpool, futuro campeón del torneo, por la diferencia de goles. El delantero que marcó una época en la historia ‘rossonera’ explicó ante la marcha de uno de los jugadores que veía clave para el futuro del equipo.
Posteriormente, el Napoli consigue 28 puntos tras 11 partidos, lo que supone el mejor arranque de Liga en la historia del equipo. Era la primera victoria del Barça en una final de la Copa de Europa y el equipo de Cruyff pasaría a la historia por ello. En el mes de septiembre, firmó una extensión de su contrato hasta el año 2019. Un mes después, durante el transcurso del partido de la tercera jornada de la fase de grupos de la Liga de Campeones 2013-14, anotó cuatro goles en la victoria del PSG por 5:0 sobre el Anderlecht de Bélgica en condición de visitante. El 9 de septiembre, en la temporada 2006-07 de la Serie A marcó su primer gol en la jornada inicial de liga frente a la Fiorentina anotando el tercero del 2:3 final. La temporada 2014-15 comenzó con una decepción para el Napoli de Benítez, que no pudo acceder a la fase de grupos de la Liga de Campeones al perder la eliminatoria frente al Athletic Club, por lo que el club italiano se convirtió automáticamente en participante de la fase de grupos de la Europa League.
Sin embargo, a continuación siguió un periplo de altibajos, que llevó al club a encontrarse en tercera posición en el ecuador del campeonato, por detrás de los dos equipos milaneses. Puede elegir la primera, segunda o tercera equipación y personalízala con los parches baratos que quieras. Cuatro días después, los napolitanos lograron su tercera victoria consecutiva en la fase de grupos de la Liga Europea, al superar por 4 a 1 de visitante al Midtjylland danés. Sin embargo, el PSG fue eliminado por los goles de visitante tras empatar 1:1 en el Camp Nou en el partido de vuelta. La nueva gestión técnica tuvo un debut exitoso ante el Bolonia; en la fecha siguiente los azzurri ganaron contra la Fiorentina en el Estadio Artemio Franchi, rompiendo un ayuno de victorias de visitante de un año exacto. El 2 de mayo, ganándole al Chievo Verona, los partenopei se calificaron para la Europa League 2010-11 con dos fecha de antelación.